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电磁手性:从基本原理到手性光学

发布时间:2021-02-16 21:46 作者:扑克王app官网

  手性定义为物体结构和其镜像(对映异构体)的不可重叠性(图1)。手性物体在自然界很普遍,例如DNA和蛋白质。尽管它们的大多数物理性质是相同的,但是手性物体及其对映异构体可能表现出不同的响应。与电磁波(EM)相关的手性和手性现象已在许多论文中提到。目前,研究人员已经将手性特性引入到光、纳米结构和纳米系统中,并阐释手性光学的相互作用。

  几何手性是定性的二元性质。相反,手性光学的影响是可以定量测量的,一些通常测量的手性光学现象包括:旋光色散(ORD)、圆二色性(CD)、左旋圆偏振(LCP)和右旋圆偏振(RCP)的吸收差异。

  1) 手性结构中的非线性效应,如二次谐波产生(SHG),作为结构对称性的极其灵敏的探针,使我们能够区分手性和各向异性效应。

  2)手性光与物质的相互作用,非线性光-物质相互作用中的手性选择性增强,例如,当圆偏振光入射到量子发射器上时,相对于没有超材料的参考样本,手性系统的双光子发光显着增强了40倍以上,同时还为检测和表征自然界中普遍存在的手性提供了超高的灵敏度。

  3)主动手性超材料,利用MEMS、相变材料、DNA导向的组装等方法实现对超材料的手性的人为主动控制,在中红外区偏振调制、热成像和检测方向开辟了新途径和潜在应用,基于DNA技术更是促进了生命科学和生物化学智能探针的开发。

  该篇综述文章发表在Light: Science & Applications。

  光不具有传统的手性,其手性来自旋转的电场和磁场。同时光还可以携带轨道角动量(OAM),从而在波前形成螺旋形几何形状。光携带的手性量可以用手性参数表示,例如,自旋密度通量、光学螺旋通量以及轨道和自旋角动量。物体的手性则可量化为手性参数(κ)和手性极化张量(αc)。

  天然材料通常由于其原子特征尺寸和光波长之间的巨大失配而表现出非常弱的手性,但是人工设计的手性结构可以观察到强烈的手性响应。

  该综述对手性超材料(连续手性光学介质的本构关系)、小手性粒子(偶极近似和极化率)、最大手性粒子(满足一定极化条件,与LCP相互作用,同时对RCP完全透明)进行了理论建模,并利用等离激元杂交理论和模式耦合理论解释手性现象。

  等离激元杂交理论——两个扭曲的等离激元纳米棒(图3a)显示出分离的等离激元模式分裂为键合和反键合状态,它们与具有不同螺旋度的光不对称地相互作用。该框架提供了耦合模式的电荷密度分布和本征频率的信息。但其基于静电方法,因此其精度会随着系统尺寸的增加而降低。

  模式耦合理论——允许对粒子间电磁场相互作用进行定量分析。组成粒子被视为强度彼此耦合的振荡器。该模型可准确地重建与Kramers-Kronig相关的双手征手性特征以及圆二色性和旋光色散关系。此过程可以扩展到更复杂的系统(如许多粒子耦合在一起(图3c)),从而实现了完善的定量分析。但由于拟合过程,使用这种方法无法预测来自已知成分的未知响应。

  近场辐射耦合和天线效应——手性分子对纳米粒子的对映选择性摄动对于超灵敏手性传感至关重要,在这种情况下,纳米粒子充当放大弱分子手性信号的纳米天线。

  局部场梯度——等离子纳米间隙在单个点上支持几个数量级的场增强,因此场变化迅速,并且存在很强的局部场梯度。可以激发更高阶的跃迁,并产生强烈增加的手性反应。

  超手性场——等离子体等离子纳米结构比光学手性更强地增强电场,因此吸收的非手性部分比手性部分增加得多。因此降低了不对称系数(吸收的手性和非手性组分之间的比例)。因此,超手性光也可以指具有大局部场不对称性的场(局部光学手性除以局部电场强度)。

  等离激元系统中的结构扰动——由手性分子引起的等离激元系统中的结构扰动导致了强烈的手性反应,该反应来自于诱导的结构手性,其中二聚化的等离激元纳米棒的最终手性取决于分子的手性。

  首先,引入麦克斯韦应力张量来计算光学力和扭矩。然后,推导施加在手性球上的光学力和扭矩的公式,检查光学力和扭矩如何影响手性对象,并回顾光驱动粒子控制的实验演示(对映选择性分离)。

  手性光学操纵的一个实验(光驱马达)——线偏振光可以旋转嵌在硅块中的金结构作为马达(图4a)。平面的金结构是非手性的,但破缺的平面镜面对称性会使得坡印廷矢量产生手性分布以及由此出现的光学转矩。共振频率处横截面的增加导致整个微型样品的旋转(图4b),其中旋转速度和方向可以通过调整入射波长来控制的。

  对映选择性的光学力和扭矩有助于光驱动的手性物体的捕获、推动、拉动、引导甚至分类。这些手性光学操纵方法可以应用于控制目标,从微小的人造物体到分子以及固体,液体或气体物体。手性光学的力和转矩很弱,为了适用于涉及控制更大和更重物体的实际应用,可以使用表面等离激元极化子来增加力和转矩。

  本节作者主要说明了OAM如何与圆极化相关,以及它如何与手性对象相互作用。SAM(自旋角动量)和手性对象之间的相互作用可以在偶极子描述中得到证明。然而,在偶极近似中,带有OAM的光是否与手性物体相互作用的问题一直存在争议。

  图5 螺旋二色性:携带l = + 1(蓝色)的OAM的光与手性对象的相互作用较弱,而l= −1(粉红色)的光则强烈地相互作用并被吸收

  螺旋二色性:近年来,作为圆二色性的类似物,螺旋二色性或OAM二色性已被定义为与手性物体相互作用的相反扭曲的光束的透射或吸收差异。手性对象与一个OAM状态强烈地相互作用,而与相反的状态几乎不相互作用。这些光-物质相互作用的不同强度导致不同的吸收(图5)。螺旋二向色性在理论上已得到和实验证明,还提出了使用OAM用光捕获手性物体的可能性。

  理解从光到手性物体的OAM转移可以加深我们对手性物质相互作用的理解,并且可以实现实际应用,包括对映异构体的感测和分子手性的检测。

  文章结尾,作者表达了手性光学的传统概念需要扩展的观点,而牢固的理论背景对于解释复杂的手性效应背后的机理是必不可少的。这样我们就可以用理论上可靠的方式帮助指导手性光学现象的研究和应用。同时作者还预计机器学习的概念将被用于具有所需光学性质的手性结构的自动设计和优化,促进手性光学平台的应用。


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